Acht Jahre lang, von 1974 bis 1982, war die beliebte Hanseatin an der Seite von Helmut Schmidt Hausherrin im Bonner Kanzleramt. Als "Angeheiratete der Politik", wie sie es einmal selber nannte, führte sie an der Seite ihres Politiker-Ehemanns Helmut "ein etwas seltsames anderes Leben". Die engagierte Naturschützerin und Stifterin setzte sich vor allem für gefährdete Pflanzen ein und kürte seit 1980 die "Blume des Jahres". Loki Schmidt erhielt zahlreiche Auszeichnungen. So wurde sie unter anderem Hamburger Ehrenbürgerin, Ehrensenatorin der Universität und erhielt auch die Ehrendoktorwürde. In ihrer Heimatstadt Hamburg wurde Loki Schmidt in späteren Jahren mit ihrem Mann regelrecht zu einer Institution. Öffentliche Auftritte wurden ausführlich gewürdigt; ans Rauchverbot hielten sie sich nicht immer. In den vergangenen Jahren kränkelte die Hamburger Ehrenbürgerin zunehmend: Sie erlitt eine lebensbedrohliche Sepsis, Schwächeanfälle und Lendenwirbelbrüche. Seit Jahren benötigte sie einen Gehwagen. Über ihre Gebrechen lamentierte sie nur selten. Das hohe Alter sei „nicht sehr lustig“, sagte sie mal. Als Loki Schmidt im Juli 2010 (wie in jeden Sommer) Naturschützer auszeichnete, bezweifelte sie, ob sie angesichts ihres Alters auch zur nächsten Preisverleihung kommen könne. In der Nacht zum 21. Oktober 2010 verstarb sie 91-jährig in Hamburg-Langenhorn. Ihr Ehemann Helmut war in dieser Nacht in Berlin.